Как заработать свои первые деньги?
Слушайте больше на Подкасте Михалыча для молодежи
УДК 538.915
,
РАСЧЕТ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ ЭЛЕКТРОННОЙ ПЛОТНОСТИ И ПОТЕНЦИАЛА ПО ДАННЫМ УПРУГОГО РАССЕЯНИЯ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ
В КРИСТАЛЛАХ СО СТРУКТУРОЙ АЛМАЗА
Разработана методика расчета электронной плотности и потенциала в кристаллической решетке со структурой алмаза по экспериментальным значениям интегральной интенсивности рентгеновских дифракционных максимумов. Построены карты распределения электронной плотности в кремнии в кристаллографических плоскостях (100), (110), (111), на которых видны «электронные мостики».
Изучение процессов рассеяния рентгеновских лучей веществом дает обширную информацию о строении и свойствах вещества. Исследование интенсивности рассеянного излучения при упругом (когерентном) рассеянии рентгеновских лучей является наиболее прямым методом нахождения функций распределения электронной плотности и потенциала в кристаллической решетке.
Распределение электронной плотности задается рядом Фурье:
, (1)
где Fhkl — измеренные экспериментально величины структурных амплитуд; 
– вектор обратной решетки, абсолютная величина которого задается соотношением 
; 
– радиус-вектор точки с координатами (x,y,z), для которой определяется электронная плотность; V – объем элементарной ячейки.
Структурная амплитуда определяется по интегральной интенсивности дифракционных максимумов Ihkl из соотношения
,
где I0 – интенсивность первичного рентгеновского пучка, падающего на исследуемый образец [2]; А* - произведение всех коэффициентов, входящих в выражение для интенсивности брегговского рефлекса [1]; 
– структурный коэффициент, an, bn, gn – координаты атомов в элементарной ячейке; f – атомно-рассеивающий фактор.
Как показывает практика, ряд (1) оказывается слабо сходящимся, и его вычисление для известных значений структурных амплитуд может привести к непредсказуемым погрешностям. С другой стороны, распределение плотности заряда как во всем кристалле, так и в его элементарной ячейке может быть описано уравнением Пуассона:
, (2)
где j - электростатический потенциал.
Представим j рядом Фурье вида (1):
. (3)
Подставляя ряд (3) в уравнение (2) и сравнивая с рядом (1), приходим к соотношению, выражающему 
через структурные амплитуды Fhkl:
. (4)
С учетом соотношения (4) ряд (3) принимает вид
. (5)
Полученный ряд (5) сходится существенно быстрее, чем ряд (1).
Представим ряд (5) в интегральной форме. Для этого воспользуемся функцией Эвальда:
.
Тогда выражение для потенциала j(x,y,z) = j
принимает вид
, (6)
где f – функция, достаточно хорошо сглаживающая значения атомных амплитуд в точках = 
.
Правая часть равенства (6) представляет собой преобразование Фурье произведения двух функций: f
/ и Z. Применяя к выражению (6) теорему о свертке функций, получим
, (7)
где функции Á и g находятся Фурье-преобразованием функций f
/ и Z .
Чтобы использовать выражение (7) для непосредственных расчетов φ(x,у,z), необходимо знание аналитического вида функции f , которая из опыта известна только в дискретных точках, где она имеет значение f. Для нахождения f воспользуемся методом аппроксимации. В качестве аппроксимирующей функции удобно взять следующее выражение:
, (8)
где zi – число электронов на i-й оболочке в атоме;
.
Для функции f , заданной выражением (8), может быть найдена функция Á , входящая в выражение для φ(х,у,z). Эта функция находится Фурье-преобразованием выражения f/ . В случае кубических решеток Фурье-преобразование может быть сведено к синус-преобразованию, тогда для Á получим следующее выражение:
.
Функция g обычно называется решеточной и находится Фурье-преобразованием Z . Соответствующие вычисления для кристаллической решетки со структурой алмаза, имеющего в элементарной ячейке 8 атомов с координатами an, bn, gn, принимающими значения (0,0,0), (1/2,1/2,0), (1/2,0,1/2), (0,1/2,1/2), (1/4,1/4,1/4), (3/4,3/4,1/4), (3/4,1/4,3/4), (1/4,3/4,3/4), приводят к следующему выражению:
,
где а — постоянная решетки; m1, m2, m3 — целые числа (начиная с нуля); δ(x-m1a),
δ(y-m2a), δ(z-m3a) — δ-функции.
Выполнив необходимые вычисления в выражении (7), получим следующее выражение для функции распределения потенциала:
.
Здесь через A1, А2, А3, А4, А5, А6, A7, А8 обозначены выражения:
,
,
,
,
, (9)
,
,
.
Величина электростатического потенциала, созданного электронами, получается умножением φ на заряд электрона -е. Потенциал ядер в любой точке ячейки V находится суммированием кулоновских потенциалов отдельных ядер и имеет вид
,
где Aj задаются выражениями (9).
Полный потенциал решетки находится суммированием eφ и V , т. е.
.
Описанный метод был использован для нахождения электронной плотности и потенциала в кристаллической решетке кремния. Значения атомно-рассеивающего фактора были получены по экспериментально определенным на автоматизированном рентгеновском дифрактометре ДРОН-3 значениям интегральной интенсивности 15 дифракционных максимумов и первичного пучка [2, 3].
Параметры аппроксимации αi находились методом градиентного спуска по специально составленной программе на ЭВМ.
Таким образом, кривая атомно-рассеивающего фактора кремния (рис. 1) аппроксимируется выражением
,
![Подпись:
Рис. 1. Атомно-рассеивающий фактор кремния: 0 – экспериментальные дан-ные [3], ´ – экспериментальные данные [4], – – кривая, построенная аналитически](/text/79/184/images/image042_13.gif) |
где a1= 0,1533; a2= 0,15199; a3=0,7181.
Используя формулы (9), а также значения zi и найденные значения αi2, для потенциала кристаллической решетки получаем следующее выражение:
.
Аналогичные вычисления для электронной плотности дают
. (10)
Распределение электронной плотности вычислялось по формуле (10) с помощью ЭВМ по написанной нами программе.
Суммирование проводилось по m1, m2, m3 до значений m = ±2, поскольку члены с
m = ±3 дают незначительный вклад в сумму.
На рис. 2 показано распределение электронной плотности по кристаллографическим направлениям [100], [110] и [111].
Для плоскостей (100), (110) и (111) построены карты распределения электронной плотности в кремнии (рис. 3), на которых отчетливо видны «электронные мостики» между соседними атомами (их центры выделены черными точками).
|
Электронная плотность ρ для данных направлений нигде в нуль не обращается.
Наибольшее значение ρ между атомами кремния наблюдается в направлении [111], поэтому связь в этом направлении наиболее сильная.
Описанный метод нахождения распределения электронной плотности в кристалле может оказаться полезным для понимания природы отрицательного коэффициента теплового расширения с точки зрения электронной структуры вещества.
|
1. Вейс, В. Физика твердого тела/ В. Вейс. – М.: Атомиздат, 19с.
2. Сидоров, измерения структурного фактора/ , , // Актуальные проблемы физики твердого тела. – Минск: Изд. центр БГУ,
2003. – С. 271-272.
3. Кульченков, множитель и атомно-рассеивающий фактор кремния: дис. магистра/ . – Брянск, 2001. – 76 с.
4. Gottlicher, S. Rontgenographische Bestimmung der Elektronenverteilung in Kristallen/ S. Gottliher, E. Wolffel// Z. Electrochem. – 1959. - № 8. - С. 891-901.
Материал поступил в редколлегию 26.04.07.
, к. ф-м. н, доцент, заведующий кафедрой теоретической физики БГУ.
Тел.: рабочий ,
домашний .
, аспирант кафедры теоретической физики БГУ, старший преподаватель кафедры общей физики БГТУ.
Тел.: 7-28